Szénhidrogének és alkoholok reakciójának katalitikus és felületkémiai vizsgálata = Catalytic and surface science studies related to the reactions of hydrocarbons and alcohols

Solymosi, Frigyes and Bánsági, Tamás and Barthos, Róbert and Berkó, András and Deák, László and Farkas, Arnold Péter and Halasi, Gyula and Kiss, Anna Mária and Kiss, János and Koós, Ákos and Németh, Róbert and Raskó, János and Süli Zakar, Tímea and Széchenyi, Aleksandar and Tolmacsov, Péter and Ugrai, Imre (2011) Szénhidrogének és alkoholok reakciójának katalitikus és felületkémiai vizsgálata = Catalytic and surface science studies related to the reactions of hydrocarbons and alcohols. Project Report. OTKA.

Preview

PDF 69327_ZJ1.pdf Download (140kB) | Preview

Abstract

Tanulmányoztuk a benzol, metanol, dimetil és dietil éter aromatizációját és a metilezését a ZSM-5 zeolitra rávitt Mo2C, Ga2O3 és ZnO-on. Mindhárom anyag hatásosan katalizálta a metanol aromatizációját, és a Mo2C/ZSM-5 elősegítette a benzol metilezését is. Spektroszkópiai módszerekkel feltártuk a zeolit és a Mo2C szerepét. Kísérleteink másik részében a hidrogén előállítására koncentráltunk. Elsődleges célunk a drága platina fémeket helyettesítő olcsó és stabilis katalizátor szintézise volt. Erre a célra legmegfelelőbbnek ismét a Mo2C bizonyult. Amennyiben a Mo2C-t nagy felületű többfalú szén nanocsőre vagy Norit szénre vittük rá, az alkoholok átalakításának iránya megváltozott: az etanol és metanol aromatizációja helyett a hidrogén képződése került előtérbe. A hidrogén előállításával kapcsolatos kutatási programunk talán egyik legfontosabb eredménye, hogy a Mo2C/carbon katalizátoron a HCOOH bomlásának katalízisével sikerült tiszta, CO mentes hidrogént előállítanunk alacsony hőmérsékleten. Párhuzamosan folyó elektron-spektroszkópiai módszerekkel feltártuk a reakciók primér lépéseit és a felületen képződő gyökök átalakulásának irányát. Elektron- foton- és ion spektroszkópiával (AES, XPS, LEIS, RAIRS), valamint STM-el tanulmányoztuk a kétfémes nanoszerkezetek képződését és fizikai-kémiai sajátságait egykristály titán-dioxid felületen. Eredményeinket 20 nemzetközi folyóiratban megjelent dolgozatban közöltük és azokról különböző nemzetközi konferenciákon 35 előadást tartottunk. | The adsorption and reaction pathways of methanol, dimethyl and diethyl ethers have been investigated on pure and Mo2C containing ZSM-5. ZSM-5 effectively catalyzed the reaction of all the three compounds above 473 K to yield various olefins and aromatics. Adding Mo2C to the zeolites greatly promoted the formation of aromatics very likely by catalyzing the aromatization of olefins formed in the reaction. Addition of benzene to dimethyl ether markedly increased the formation of toluene, xylene and C9 aromatics on ZSM-5. The enhancement was further increased by ZnO and Mo2C promoters. Extensive research has been carried out recently to develop a procedure for the production of clean hydrogen for fuel cells. Efforts were also made to replace the expensive Pt metals with more effective, stable, and less expensive catalysts. We found that Mo2C when it is prepared on different carbon supports is an effective catalyst for the decomposition of alcohols and ether to give hydrogen. In the case of reforming of HCOOH we achieved to produce H2 free of CO. The adsorption and reaction pathways of above compounds on Mo2C/Mo(100) have been studied by several electron spectroscopic methods. The results helped to establish the mechanism of the catalytic reactions. Detailed spectroscopic experiments were performed concerning the interaction of Au with Rh on TiO2(100). We gave account on our results in 20 papers published in international journals, and presented 35 lectures at various Conferences.

Actions (login required)

Edit Item