REAL

Klórtartalmú szénvegyületek hidrodeklórozása zeolitokon = Hydrodechlorination of chlorine compounds on zeolites

Hannus, István and Halász, János and Tasi, Gyula (2007) Klórtartalmú szénvegyületek hidrodeklórozása zeolitokon = Hydrodechlorination of chlorine compounds on zeolites. Project Report. OTKA.

[img]
Preview
PDF
42825_ZJ1.pdf

Download (38Kb)

Abstract

Pt és Pd tartalmú, Y-FAU-típusú zeolitokat állítottunk elő és a szén-tetraklorid hidrodeklórozásával teszteltük. Összehasonlítva a két fém szemcséit tartalmazó katalizátorok tulajdonságát a legérdekesebb különbség az volt, hogy a Pt-val ellentétben Pd-on nem tapasztaltuk a köztitermék kloroform képződését, és a teljes klórcsere végeredménye, azaz a főtermék nem metán, hanem etán volt. Más klórtartalmú anyagok, a triklóretilén és az 1,1,2-triklóretán hidrodeklórozását is összehasonlítottuk Pt- és Pd-tartalmú zeolit katalizátorainkon. A két reaktáns aktivitásában lévő különbségeket elméleti számításokkal is alátámasztottuk. A hidrogén/triklóretilén arány növelése nagymértékben növelte a reakciósebességet, de nem volt hatással a szelektivitásra. Pt- és Pd-tartalmú ZSM5 zeolit aktivitását is teszteltük szén-tetrakloriddal és vizsgáltuk klórfenolok hidrodeklórozását is. A C-atom experimentálisan megállapított standard képződési entalpiáját hibásnak találtuk. A hiba kicsi, de kummulatív, a szénatomszám növekedésével az atomizációs energiából számított molekuláris képződési hő egyre jobban eltér a valódi értéktől. Korrigált számításainkat szénhidrogénekre publikáltuk, és klórtartalmú szénhidrogénekre is elkészültek. Létrehoztunk egy új ab initio kvantumkémiai programot, mellyel nagy pontosságú számítások végezhetők a Schrödinger-egyenlet teljes variációs megoldásával. Eredmények vannak kisebb halogéntartalmú szénhidrogénekre is. | Pt- and Pd-containing zeolite (Y-FAU) supported catalysts were synthesized and tested in the hydrodechlorination of carbon tetrachloride. Comparing their properties, the main differences were the following: -using Pt/zeolite, methane and hydrogen chloride were the final products and chloroform was detected as intermediate product -over Pd/zeolite, ethane was the final product and no chloroform was detected at all. Catalytic decomposition of other chlorine containing compounds such as trichloroethene and 1,1,2-trichloro-ethane was investigated on the above-mentioned catalysts. Differences in their experimental behaviour were supported with theoretical calculations. Higher ratio of hydrogen and trichloroethene significantly increased the reaction rate of hydrodechlorination, but did not have any influence on the selectivity. The activity of Pt- and Pd-ZSM5 zeolites were also tested in the hydrodechlorination of both carbon tetrachloride and moreover chlorophenols. The formation enthalpy of carbon atom determined experimentally was found to be incorrect. The error is small, but cumulative. Corrected calculations were published for hydrocarbons and finished for chlorinated hydrocarbons, too. A new ab initio quantumchemical program was developed which is suitable for precise calculations for atoms and molecules solving the Schrödinger equation fully variationally. Results are available for small chlorinated hydrocarbons as well.

Item Type: Monograph (Project Report)
Uncontrolled Keywords: Fizikai-Kémia, Szervetlen Kémia
Subjects: Q Science / természettudomány > QD Chemistry / kémia > QD02 Physical chemistry / fizikai kémia
Depositing User: Mr. Andras Holl
Date Deposited: 08 May 2009 11:00
Last Modified: 30 Nov 2010 21:20
URI: http://real.mtak.hu/id/eprint/805

Actions (login required)

View Item View Item