Adszorpciós és katalitikus vizsgálatok DRIFT spektroszkópiai módszerrel = Studies of adsorption and catalysis using the DRIFT spectroscopic method

Valyon, József and Lónyi, Ferenc (2007) Adszorpciós és katalitikus vizsgálatok DRIFT spektroszkópiai módszerrel = Studies of adsorption and catalysis using the DRIFT spectroscopic method. Project Report. OTKA.

Preview

PDF 43552_ZJ1.pdf Download (111kB)

Abstract

Tanulmányoztuk az N2 és O2 adszorpció dinamikáját és egyensúlyát természetes és szintetikus zeolitokon. A kutatás eredményeire alapozva 1 m3/óra kapacitással 95 %-os tisztaságú oxigén előállítására alkalmas PSA oxigén generátort terveztünk és építettünk. A munka kapcsán kidolgoztuk az N2 és O2 adszorpció tanulmányozására alkalmas nagynyomású DRIFT spektroszkópiai módszert. A nagynyomású DRIFT spektroszkópiai módszerrel tanulmányoztuk a gyenge bázis nitrogén és a zeolitok savas alakulatainak kölcsönhatását. A vizsgálatok alapján következtetni tudtunk néhány H- és Pt,H-zeolit katalizátor Br?nsted savas helyeinek belső saverősségére. Rámutattunk, hogy a nagy Si/Al arányú H-zeolitok fajlagos (TOF) alkán konverziós alktivitásának különbözőséget nem a belső saverősség különbözősége okozza, hanem elsősorban az adszorpciós környezet zeolitszerkezetből és összetételből fakadó különbözősége. Pontosabb leírást adtunk a Pt,H-zeolit bifunkciós katalizátorok aktív alakulatairól, a hidrogén és az alkánok aktiválódásának lehetséges módjáról ezeken a katalizátorokon. Rámutattunk a Co- és Co,Pt- mordenit katalizátorok metános NOx-SCR reakcióban mutatott aktivitásvesztésének egy lehetséges okára.Operando DRIFT-MS módszerrel kimutattuk, hogy a metános NOx-SCR reakcióban a nitrogénképződés legfontosabb intermedierjei a nitrozóniumion (NO+) és az adszorbeált ammónia (NH3, NH4+). | The dynamics and the equilibrium of the N2 and O2 adsorption were studied on natural and synthetic zeolites. Based on the research results a PSA type O2 generator, having a capacity of 1 m3/h at an oxygen purity of 95 %, was designed and built . In relation to this work the DRIFTS spectroscopic method of high- pressure N2 and O2 adsorption was developed. Using the High-pressure DRIFTS method the interaction of the weak base nitrogen and the acid sites of zeolites was studied. Conclusions could be drawn about the intrinsic acid strength of Brönsted sites in some H- and Pt,H-zeolites. It was pointed out that the different site specific alkane conversion activities (TOFs) of zeolites, having high Si/Al ratio, result primarily from the differences in the adsorption environment that is related with the differences in the zeolite structure and composition, and not from differences in the intrinsic acid strength of the sites. A more precise description was given for the active centers of Pt,H-zeolite bifunctional catalysts and for the activation mechanism of hydrogen and alkane over these catalysts. We pointed out a possible reason for the activity loss of Co- and Co,Pt-mordenite catalysts during the NOx-SCR with methane. Using operando DRIFTS-MS technique we have shown that the most important intermediates of N2 formation in the NOx-SCR with methane are the nitrosonium ion (NO+) and the adsorbed ammonia (NH3,NH4+).

Actions (login required)

Edit Item