Arany és módosító TiO2, CeO2 és CuO oxidokból felépülő nanoszerkezetek inert hordozón: az aktív határfelület szabályozott kialakítása és katalitikus tulajdonságai = Nanostructures of gold and TiO2, CeO2 and CuO supported on inert surface: controlled formation of the active interface and its catalytic properties

Horváth, Anita (2011) Arany és módosító TiO2, CeO2 és CuO oxidokból felépülő nanoszerkezetek inert hordozón: az aktív határfelület szabályozott kialakítása és katalitikus tulajdonságai = Nanostructures of gold and TiO2, CeO2 and CuO supported on inert surface: controlled formation of the active interface and its catalytic properties. Project Report. OTKA.

Preview

PDF 62481_ZJ1.pdf Download (4MB) | Preview

Abstract

TiO2, CeO2, CuO „aktív” oxidokkal promoveált SiO2-hordozós Au-tartalmú katalizátorokat készítettünk és vizsgáltunk. Kétféle, arany szolok alkalmazásán alapuló szintézismódszerrel 6 nm-es arany részecskék felületén 1-3 nm-es aktív oxid szigeteket hoztunk létre. Az Au részecskék felületének módosítása a szolban vagy az Au/SiO2 mintán történt (melyet a szol polikationnal módosított SiO2 hordozóra való kötésével kaptunk). Feltehetőleg az arany részecskéket körülvevő negatív töltésű stabilizátorok (melyek még az Au/SiO2 mosása, szárítása után is jelen vannak) és az aktív oxidok prekurzorai közötti elektrosztatikus kölcsönhatások és komplexképződés biztosítja a promóveáló oxidok kedvezményezett kötődését az Au részecskék felületén a SiO2 felületével szemben. A katalizátorok végső szerkezete a kalcinálás során alakul ki, mely eltávolítja a szintézisből visszamaradt szerves anyagokat és a promotereket oxidformába hozza. A TiO2, CeO2, CuO-val részlegesen borított Au részecskék szinterelődési hajlama jelentősen csökkent, és kiváló CO oxidációs aktivitást mutattak a referencia mintákhoz képest, azaz, amikor az arany a tömbi aktív oxidon van diszpergálva. A SiO2 hordozón stabilizált kiterjedt promoter oxid-Au határfelület szinergetikus tulajdonságait az arannyal érintkező vékony oxid szigetek feltehetőleg megnövekedett oxigén-aktiválási képességével magyarázzuk. A tömbi jellegű aktív oxidok, melyek az aranytól távol helyezkednek el, lényegében nem befolyásolják a katalitikus aktivitást. | SiO2 supported Au nanoparticles promoted by “active oxides” such as TiO2, CeO2, CuO were developed and investigated for catalytic purposes. Using two parallel synthesis methods based on the application of gold sols, decoration of Au particles of 6 nm with islands of the active oxide of 1-3 nm was achieved. The modification of Au particles was done either before or after the sol was adsorbed on SiO2 with the aid of a polycation. Decoration of Au particles by the promoters were assumed to be governed by the interaction of negative stabilizing sphere around Au nanoparticles (which still exists also on Au/SiO2 parent sample after washing and drying) and the active oxide precursors through electrostatic interactions and complex formation. The final catalyst structure was produced in calcination treatment to remove organic material and convert all promoter species into oxide form. The partial coverage of gold surface with TiO2, CeO2, CuO resulted in higher resistance of Au against sintering and outstanding CO oxidation activity compared to the case when Au is supported on bulk active oxide. The extended interface formed between the promoter oxide and Au with SiO2 underneath behaves in the catalytic reaction in a synergetic way probably due to the increased oxygen activation ability of thin TiO2, CeO2, CuO patches in contact with gold. Bulk active oxide particles isolated from gold, which are also present at higher loadings, do not contribute much to the catalytic activity.

Actions (login required)

Edit Item