Fémkatalizátorok aktív helyeinek kialakulása; hozzáadott komponensek hatása = Formation of active sites of metal catalysts; effect of additives

Paál, Zoltán and Bakos, István and Teschner, Detre and Wootsch, Attila (2007) Fémkatalizátorok aktív helyeinek kialakulása; hozzáadott komponensek hatása = Formation of active sites of metal catalysts; effect of additives. Project Report. OTKA.

Preview

PDF 37241_ZJ1.pdf Download (59kB)

Abstract

Kétkomponensű katalizátor-rendszereket vizsgáltunk. Egyik esetben a (tipikusan platinához) hozzáadott komponens nemfémes, katalitikusan inaktív. Ilyen komponensek a szén, a kén és a germánium. A szén a reakció során, a szénhidrogén-reagensekből marad a felületen, helye és kémiai állapota tudatosan nem szabályozható, de XPS-sel jól követhető. Kimutattunk a hőmérséklet, a hidrogénnyomás és a reagens telített jellegének a hatását. Germániumot célzott mennyiségben vittünk be, ez ahordozós katalizátor fémkomponenséhez kötődött. Kevés Ge az aktivitást és annak stabilitását megnövelte, kisebb szigetekre osztva a felületet, ezzel akadályozva a szénlerakódást. Ugyanez érvényesült kevés kén jelenlétében is. Több Ge esetén tömbi kölcsönhatás lépett fel, ami a katalitikus tulajdonságokat rontotta. több kén pedig tömbi PtS fázist képez. A másik esetben a második, fémes komponens is aktív volt. A platina és a palládium hasonló katalitikus tulajdonságú fémek. Megfelelő reagens esetében mégis észlelni lehetett az aktivitás és a szelektivitás változását, ami az XPS-sel megfigyelt összetétellel korrelációt mutatott. A Pt-hez képest a ródium aktívabb a C?C kötés felhasításában. Kevés Rh is mutatott Rh jellegű katalitikus tulajdonságokat, ugyanakkor a Pt-ra jellemző termékösszetétel is megmaradt. | Two-component catalytic systems were studied. First, adding a nonmetallic, catalytically inactive component was added to the parent catalyst (typically platinum). Carbon, sulfur and germanium represented these additives. Carbon was formed as a residue during catalytic reactions of hydrocarbons. Its position and chemical state on the surface cannot be controlled, but it was monitored by XPS. The effect of exposition temperature, hydrogen pressure and the saturated character of the reagent have been shown. Germanium, in turn, was introduced in controlled amounts. It was bound to the metallic component of supported catalysts. Small amounts of Ge increased the activity and catalyst stability by dividing the active surface into smaller islands, preventing this way the formation of carbonaceous overlayers. The same phenomenon appeared when small amounts of sulfur was present. Bulk interactions appeared with more Ge, this state was harmful for the catalytic properties. More sulfur formed bulk PtS phase. Another case represented adding a second catalytically active metallic component. Platinum and palladium have similar catalytic properties. Selecting an appropriate reagent permitted us to observe activity and selectivity changes, correlating with the composition monitored by XPS. Rhodium is more active in C?C bond splitting than platinum. Rh-like catalytic properties appeared even in the presence of small amounts of Rh; but products characteristic of Pt were also observed.

Actions (login required)

Edit Item